185nm真空紫外光下甲醛与副产物臭氧的分解效率研究

 

        185nm 真空紫外光催化过程中,气态污染物通过催化剂表面反应和气相均相反应分解.185nm 真空紫外光催化与254nm 紫外光催化相比,污染物降解速率高、催化剂不易失活,在空气净化中具有重要的应用价值.但真空紫外线(λ<200nm, VUV)能量高,能直接分解O2 生成O3.虽然部分O3可被254nm 紫外线分解或被光催化还原分解,但尾气中残留O3浓度较高,会造成二次污染.为有效去除真空紫外光催化过程中的副产物臭氧,本课题组尝试采用Au 修饰TiO2 催化剂,O3 去除率从18.5%(TiO2)提高到32%(Au-TiO2);用纳米Pd 修饰时,O3去除率提高到73.6%. 

 

         很近,我们尝试将MnOx-TiO2复合催化剂应用于真空紫外光体系,发现副产物O3的去除率可提高到95%,有机污染物的分解效率也同步提高.目前,有机物在MnOx上的催化臭氧氧化及O3 催化分解已有报道,但是在真空紫外光体系中,有机污染物和臭氧在MnOx 上的分解机理还未见报道.本研究以MnOx-TiO2为催化剂,通过对比甲醛和臭氧在暗态和真空紫外光辐射下的分解,探讨甲醛和臭氧在真空紫外光下在MnOx-TiO2上的分解机理.

 

 

结论

1 真空紫外光体系中,以MnOx-TiO2 复合催化剂取代TiO2光催化剂,甲醛与副产物臭氧的转化率分别从44.7%和38.7%提高到77.5%和96.8%,尾气臭氧浓度从14.8mg/m3降至0.5mg/m3,减轻了末端臭氧分解的负荷,提高了真空紫外光用于室内空气净化的安全性.

2 以MnOx-TiO2作为催化剂的真空紫外光体系中,气相中氧原子(O)、臭氧(O3)和羟基自由基(OH·)的均相氧化及MnOx 表面的臭氧催化氧化是甲醛分解的主要途径,而裸露TiO2表面的光催化氧化对甲醛分解贡献不大.

3 副产物臭氧主要由MnOx 表面活性位上的热催化分解,气相中均相分解臭氧的贡献较小.

4 真空紫外光辐照MnOx-TiO2 复合催化剂,有利于提高MnOx催化分解臭氧的稳定性.

作者：许 卫,傅平丰,张彭义,杨慧芬 (1.北京科技大学土木与环境工程学院,北京 100083；2.清华大学环境学院,北京 100084)